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研究发现特化的解毒酶催化天然产物芳香化

2020-01-14 分子植物科学卓越创新中心/植物生理生态研究所
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  2020年1月13日,Nature Chemical Biology 杂志在线发表了亚美AM8娱乐分子植物科学卓越创新中心陈晓亚研究组题为Aromatization of natural products by a specialized detoxification enzyme 的研究论文。该研究发现糖代谢解毒酶乙二醛酶I能够催化植物天然产物的芳香化。

  植物和微生物中许多次生代谢产物(天然产物)含有苯环结构,非芳香氨基酸来源的苯环形成需要特殊的芳香化反应。棉花合成并积累棉酚等具有细胞毒性的倍半萜成分,帮助抵御病虫害。棉籽是植物油和饲料蛋白的重要来源,但高含量的棉酚限制棉籽的安全利用。棉酚含有萘环,即融合苯环,其基本骨架是(+)-δ-杜松烯。研究组先后克隆并鉴定了数个细胞色素P450单加氧酶,以及双加氧酶2-ODD1 和醇脱氢酶DH1,为全面解析棉酚生物合成途径奠定了基础,但棉酚骨架的芳香化一直是未解之谜。

  甲基乙二醛是糖代谢的副产物,在生物中广泛存在且具有较强的细胞毒性。乙二醛酶I(GLXI)在谷胱甘肽(GSH)的辅助下,催化甲基乙二醛和GSH的加合物半硫缩醛异构,生成S-D-乳酰谷胱甘肽,进而被转化脱毒。研究组发现不同物种的乙二醛酶I除了转化甲基乙二醛,还能识别具有邻羟基酮特征结构的环状化合物,导致底物香化。在棉花中,SPG是一种特化的乙二醛酶I,丢失了N端的细胞器定位信号肽和GSH结合位点,虽然不再有转化甲基乙二醛的活性,却可以高效催化棉酚生物合成中间体的芳香化,且不需要辅因子参与。

  SPG是一类新的芳香化酶,从解毒酶变身为合成酶,代表了植物次生代谢途径进化的一个新特征。更为重要的是,GSH结合位点的丢失拓宽了SPG的底物谱,可以在没有辅助因子存在的简易条件下降解呕吐毒素。真菌产生的呕吐毒素严重污染小麦、玉米等谷物,新发现的SPG在食品安全、环境修复和合成生物学方面均具有重要的应用前景。

  陈晓亚为该论文的通讯作者,博士后黄金泉与亚美AM8官网昆明植物研究所副研究员方欣为该论文共同第一作者,陈晓亚组博士后田秀、研究生林嘉玲、郭晓祥、副研究员王凌健等为本工作的完成做出了贡献。论文部分工作与英国Cathie Martin教授和上海辰山植物园副研究员赵清合作开展。该研究得到亚美AM8官网自然科学基金、亚美AM8官网、科技部和农业部项目的资助。

  论文链接

乙二醛酶I与特化的SPG催化天然产物芳香化和解毒

打印 责任编辑:叶瑞优

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